随着国家“双碳”目标对节能减排提出了更高要求，化学与化工生产亟需开发低能耗、高效率的反应体系。尽管研究人员已开发出一系列催化材料，但如何在室温条件下同时实现快速反应、接近100%的转化率和100%的选择性，仍面临重大挑战。值得注意的是，生物酶催化体系已展现出此类超低能耗与高效性能，这主要归因于酶分子通道特有的限域结构及其内部精确分布的催化位点与结合位点。受此启发，中国科学院理化技术研究所张锡奇研究团队基于对酶通道结构与催化机制的理解，提出“仿生纳流体化学合成”的方法，通过调控限域通道尺寸、结合位点与催化位点等参数，以模拟酶催化的高效性能。为此，研究团队构建了一系列具有二维/一维通道的膜材料，用于仿生纳流体化学合成，成功在室温下实现了多种药物分子、香料分子及高分子的快速合成，包括Knoevenagel缩合反应（Matter, 2023, 6, 1173-1187）、阿司匹林合成（Adv. Mater., 2024, 36, 2310954）、特异选择性环氧化物开环（Adv. Sci., 2024, 11, 202308388）、普萘洛尔合成（Matter, 2025, 8, 102243）、醋酸酯类香料合成（Nat. Commun., 2025, 16, 6012）及高立体选择性的异规聚丙烯酸苄酯合成（J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 12150-12161），反应转化率与选择性均接近100%。在上述研究基础上，将仿生纳流体化学合成技术应用于光催化合成反应，有望提升反应效率、减少副产物生成并简化分离纯化流程，为发展连续流、高效率、低能耗的绿色合成技术提供新策略。

为此，研究人员构建了具有二维通道的氧化钛（TO）膜光催化反应器，结合膜层间距、入射光强度及膜厚度优化，在23 °C条件下实现了苄胺偶联反应的99.2%转化率与99.3%选择性，反应时间<7秒。通过对膜层间距进行调控，发现随膜层间距增大，苄胺转化率和选择性上升。分子动力学计算揭示了氢键作用对反应性能的影响：层间距增大时，反应物和溶剂间氢键增强，反应物与TO膜间氢键减弱，有利于反应进行。进一步机理研究表明，TO膜的有序层状结构极大地促进了光生电荷分离，抑制光生电荷复合；同时通道内的金属空位与通道限域作用的协同效应，一方面增强了对反应物分子的吸附，另一方面有效降低了关键反应步骤的能垒，从而在短时间内驱动反应近乎完全转化。TO膜经过168小时反应后，反应转化率和选择性基本保持不变，反应前后膜结构和化学组成无明显变化，表明TO膜具有良好稳定性。此外，该方法展现出良好的普适性，可成功应用于多种苄胺衍生物的高效偶联反应。此项工作首次将仿生纳流体化学合成技术应用于光催化合成，并为未来精细化学品的绿色合成开辟一条极具潜力的新途径。

相关研究成果以Research Article的形式发表在Matter杂志上，文章的通讯作者为理化所张锡奇研究员，第一作者为理化所博士生贺冠迪和赵家慧、国家纳米中心博士生罗锐及山东大学赵红凯博士。该工作得到了理化所江雷院士的悉心指导，华南师范大学彭导灵教授和国家纳米中心高玉瑞研究员在理论计算方面提供了重要支持，香港科技大学（广州）吴佳莹助理教授在超快光谱方面提供了重要支持。该工作得到了北京市自然科学基金（2252057）、国家重点研发计划（2021YFA1200402、2024YFA1509600）、和国家自然科学基金（52373219、21988102、52303249）等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2025.102629

图1. TO膜反应器的制备及性能对比

图2. TO膜反应条件优化及性能比较

图3. 能带结构及载流子动力学行为

图4. 限域作用与金属空位对反应的影响机制

图5. 反应底物范围拓展