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科研进展

理化所发表仿生纳流体温和合成综述文章

稿件来源:仿生智能界面科学中心 发布时间:2026-03-30

温和绿色的高效选择性催化是合成化学的重要课题。传统催化方法存在能耗高、副产物多、选择性控制难等问题。尽管纳米限域催化在提高反应效率方面展现出独特优势,现有体系仍面临限域通道不连续、通道尺寸与长度不可控等结构缺陷,导致反应体系难以在温和条件下同时实现高反应转化率与高选择性。师法自然为解决这一瓶颈提供了新思路。生物酶作为高效催化剂,可在生理温和条件下同时实现高反应转化率与高选择性。这种卓越性能源于酶分子通道特有的限域结构,及其内部精确分布的催化位点与结合位点。但酶催化体系同时存在环境敏感性和底物单一性的局限。基于对动态超浸润性的研究,江雷院士在2022年提出了生命科学领域中的关键科学问题:即生命体系是如何实现超低能耗的物质合成、能量转换和信息传输?超低能耗问题的提出和研究,为人工体系实现温和条件下的高效物质转化提供了设计原则与理论基础。

近日,中国科学院理化技术研究所张锡奇研究团队应邀在Accounts of Chemical Research期刊发表题为Bioinspired Nanofluidic Temperate Synthesis的综述文章。受超低能耗问题的启发,以及基于对酶通道结构与催化机制的理解,文章提出了“超低能耗仿酶化学合成”的新概念。通过调控限域通道尺寸、结合位点与催化位点等参数,以实现具有一定普适性、超低能耗和高效反应的性能。此概念的核心创新在于协同整合多种仿生设计元素:(1)将通道尺寸(孔径或层间距)精确控制在与分子尺度相当的水平,从而促进“超快有序分子流体”的形成并增强对反应物的限域作用;(2)在通道表面有针对性地引入特定的催化位点(例如路易斯酸、布朗斯特酸、路易斯碱),以选择性地活化反应底物;(3)在通道表面合理地引入结合位点(例如石墨域、氧空位、金属空位),以促进其对反应物的吸附作用。

随后,研究团队对这一概念进行实验验证,证实了其在实现反应普适性、超低能耗与高效反应性能方面的可行性与显著优势。利用具有一维纳米通道的锌卟啉金属有机框架膜实现了室温下高立体选择性的异规聚丙烯酸苄酯合成J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 12150-12161。利用具有二维纳米通道的氧化石墨烯膜在室温下实现了多种高效流动反应,包括Knoevenagel缩合反应Matter, 2023, 6, 1173-1187、酯化反应Adv. Mater., 2024, 36, 2310954和开环反应Adv. Sci., 2024, 11, 202308388; Matter, 2025, 8, 102243等,反应转化率和选择性均接近100%。利用具有二维纳米通道的过渡金属氧化物膜,在乙酸酯类香料分子合成(Nat. Commun., 2025, 16, 6012)和苄胺偶联反应(Matter, 2026, 9, 102629)中均实现了在室温下接近100%的反应转化率和选择性。

最后,文章展望了超低能耗仿酶化学合成领域的未来发展方向,指出了亟需解决的关键科学问题,包括:(1)构建中红外光驱动催化体系,拓展温和能源利用途径;(2)优化催化位点与结合位点,增强双位点协同效应;(3)精准构筑亚纳米尺寸限域通道,实现原子级精度调控;(4)发展原位动态表征技术,揭示限域环境下的催化机制。

该综述文章的通讯作者为理化所张锡奇研究员,第一作者为理化所博士生贺冠迪。文章得到了江雷院士的悉心指导。该工作得到了国家重点研发计划(2021YFA1200402)、国家自然科学基金(52373219)和北京市自然科学基金(2252057)等项目的资助。

原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.accounts.6c00136


1. 仿生纳流体温和合成


2. 未来发展方向:中红外光驱动催化体系的构建

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