面向“双碳”战略与绿色低碳发展需求，以生物质、废塑料等废弃碳资源和CO2、N2、H2O等资源小分子为原料，借助光/电催化技术在常温常压下实现高值化学品的可持续制造，正成为化学合成从“资源消耗型”向“循环再生型”转型的重要方向。与依赖高温高压和化石能源的传统工艺相比，这一路线具有能耗低、反应条件温和、易于与可再生能源耦合等优势。
近日，中国科学院理化技术研究所光化学转换与合成中心陈勇团队在该方向取得新进展：提出一种阴阳极协同的成对电解策略，以硝酸盐废水和PET塑料废弃物分别作为氮源和碳源，直接电合成高附加值含氮杂环化合物乌洛托品（HMTA）。研究团队采用Fe掺杂的Ni2P（Fe-Ni2P）作为双功能催化剂。在阴极，硝酸盐还原生成氨的法拉第效率高达96.0%。在阳极，乙二醇与氨共氧化反应实现了75.2%的HMTA选择性；两个半反应在同一电解池中耦合，氮源与碳源各尽其用，有效提升了整体能量与原子利用效率。团队结合原位光谱及理论计算，系统阐明了反应机理：Fe掺杂降低了关键中间体HCHO的生成能垒，并调控中间体在催化剂表面的吸附强度，使其适度吸附后及时脱附，继而在溶液中与氨发生自发的C–N偶联生成HMTA，从而避免了中间体过度氧化。
相关研究成果以Sustainable Electrosynthesis of Hexamethylenetetramine via Paired Electrolysis of Nitrate and PET Waste为题，发表于期刊Angew. Chem. Int. Ed., 文章的第一作者为理化所博士研究生周靖韬，通讯作者为理化所刘福来副研究员、陈勇研究员和香港大学的谢俊铭副教授。研究工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院-香港大学新材料联合实验室基金、北京市科协等项目的资助。
围绕“废弃物与资源小分子的绿色转化”方向，团队已开展系统性研究。前期，团队以废弃PET塑料为碳源，与NH3、SO2等资源型小分子进行偶联转化，成功实现了有机氮化物（甲酰胺，Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202513991；ChemSusChem, 2026, 19, e70806；甲酸铵，Appl. Catal. B: Environ. 2027, 400, 127181）和有机硫化物（羟甲基磺酸，Angew. Chem. Int. Ed., 2026, 65, e1777088）的绿色合成，验证了“废弃物碳源＋资源小分子”技术路线的可行性与普适性。此次新策略进一步拓展了该路线的应用空间，为废弃资源高值化利用提供了新思路。
废弃PET塑料与硝酸盐废水成对电重整合成乌洛托品
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